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水能导电的机制

发表时间:2022/12/28 23:52:16  浏览次数:2698  
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水为什么能导电?

因为电荷的载体——离子——能在水中定向移动。

再进一步问:微观层面上看,离子如何在水中移动?

要回答好这个问题,就需要来到原子层面,解释离子是如何同水分子中的氢、氧原子作用,实现移动。

然而,遑论各种复杂的离子了,即便是对于最简单的离子——质子(氢离子),我们关于其在水中移动的机理还没有一个公认的答案。

Grotthuss机制

最早对质子在水中传递给出解释的,是立陶宛化学家西奥多·格罗特斯(Theodor von Grotthuss)。

他于1806年提出,质子通过氢键与O—H共价键为桥梁,在相邻两个水分子间跳跃前行,完成传递。

这就是著名的格罗斯特机制(Grotthuss mechanism),又名“质子跳跃”机制(proton jumping mechanism)。

200年以来,随着微观表征技术的进步,科学家们渐渐意识到,格罗斯特机制并非严格正确。

但打破了旧机理,却没有迎来公认的新理论。因此,格罗斯特机制一直存在于教科书中,用以解释质子在水中的传递过程。

『三架马车』机制

以色列本-古里安大学的Ehud Pines教授,是对格罗斯特机制的质疑者之一。

(Ehud Pines教授像。他研究水的化学。图源:Ehud Pines’ Lab)

通过前期实验和理论研究,Pines教授团队发现,质子在水中传递并非如格罗斯特机制认为的“通过相邻两个水分子的接力”。

他们提出,质子在水中会与相邻三个水分子形成链状水合质子簇,并以此『三架马车』的形式整体向前移动。

Pines教授的这个理论近年来已得到了一些理论研究成果的证实,但由于缺少实验实证,不少科学家对其将信将疑。

为了提供更加令人信服的证据,Pines教授团队找到了德国马克斯·玻恩研究所的长期合作伙伴,Erik Nibbering团队。

距离Pines教授提出他的理论的17年后,他们终于找到了实验证据。

质子与水的结合

今年九月上线的这篇《德国应化》文章,报道了Pines教授及其合作者关于『三架马车』质子传递机理的实验证据

有关质子在水中传递机理的争论焦点是质子如何与水结合。这是水传导质子的第一步,也是决定后续质子移动方式的重要一环。

格罗斯特机制认为质子只与一个水分子结合,形成一水合氢离子,H 3O +。尔后以H 3O +形式传递。

而Pines机制认为,质子需要与三个水分子结合形成三水合氢离子簇,H7O3+。

所以,如果能从实验上证实质子与三个水分子结合,便是强有力的证据。

X射线吸收谱

研究团队利用了软X射线吸收谱作为获取实验证据的工具。

不同水的状态对应了不同的吸收谱图:

(不同状态下水分子的X射线吸收光谱。图源:Angew. Chemie)

如上图所示,气态水分子的吸收谱(红)具有分明的吸收峰。而液态水中单个水分子的吸收谱(橘)没有气态吸收谱精细,但仍能看到前、主、后三个吸收峰。

而H 7O 3 +的吸收谱则相对液态水,具有三个特征:

1)前吸收峰明显减弱;

2)主、后吸收峰合并;

3)前、主、后吸收峰相对液态水分子均发生蓝移。

由于H 7O 3 +的吸收谱是众多水分子(包括H 3O +、临近质子水分子和体相水分子)的平均信号,因而需要将它们的贡献分解出来。

『三架马车』的实证

研究人员们借助了从头算分子动力学(ab initio molecular dynamics)模拟方法,对H 7O 3 +的吸收谱进行了分解。

(不同水分子的X射线吸收谱模拟结果。图源:Angew. Chemie)

首先是与质子直接结合的水分子,H 3O +,它的X射线吸收谱完全满足实验测得的H 7O 3 + X射线吸收谱的三大特征。

对于紧邻核心H 3O +左右的两个水分子,w1和w2,它们的X射线吸收谱也满足实验测得的H 7O 3 + X射线吸收谱的三大特征。

而对于更远的水分子,w3到w7,它们的X射线吸收谱跟液态水分子的吸收谱相差不大。

吸收谱特征的差异,正是质子与水分子作用的体现。

研究团队认为,质子与周围的三个水分子发生了强烈的电子轨道作用,从而导致它们的X射线吸收谱与液态水分子相比大相径庭。

这就是『三架马车』的实验证据!

即便平常如水,仍有许多未解之谜等待人们去揭示。

而同时,笔者也十分佩服Pines教授,

佩服他敢于质疑奉为圭臬的理论的超凡勇气,

佩服他17年寻求答案的孜孜以求的精神!


来源:高分子科学前沿

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